bevictor伟德官网2024年1月18日電 近日，bevictor伟德官网趙斌課題組在野火排放生成大氣二次有機顆粒物研究方面取得進展，構建了基于野火詳細排放源譜的分物種長時間氧化模型，發現野火排放所含氣态前體物在數周的長時間氧化過程中有較大的二次有機顆粒物生成潛能，能夠将初始排放的有機顆粒物質量放大3倍左右，并據此估計野火排放對全球二次有機顆粒物生成的貢獻至少為30%左右，顯著高于以往的研究，表明野火的環境與氣候影響可能超出目前認識程度。

野火排放是大氣顆粒物的主要來源之一，對空氣質量、人體健康與氣候存在較大影響，并且随着全球氣候變化，未來野火發生頻率呈增長趨勢。野火顆粒物的主要組成部分是有機氣溶膠（OA），其中一部分源于直接排放，另一部分來自于排放中氣态有機前體物在大氣光氧化作用下形成的二次有機氣溶膠（SOA）。由于野火排放有機物組分複雜，物種數量通常達到數百以至上千種，預測其在大氣長時間氧化過程中的SOA生成具有一定困難性。課題組首先針對有機前體物複雜組分，特别是中等/半揮發性有機物（I/SVOC）組分，構建了分前體物物種的多級氧化模型，其主要特征為基于已知化學原理，具體考慮每一個前體物的第一級氧化過程，并将所有一級氧化産物按其前體物化學類别分類，通過分化學類别的二維揮發性區間（2D-VBS）參數化方案模拟多級氧化過程，每個化學類别的最優化2D-VBS參數通過拟合各類别代表性前體物氧化實驗結果得到。通過模拟實驗室與外場觀測實驗，表明模型能較好地模拟野火排放在長時間氧化下的SOA生成量與氧化程度變化。

課題組基于該氧化模型，并結合真實大氣中的野火排放源譜、煙羽稀釋速率、大氣氧化劑濃度等因素的可能變化範圍，進行了大量随機采樣模拟。如圖1a所示，平均結果顯示在200小時的大氣等效氧化時間下，原始排放的野火OA大氣存量可以由于SOA生成增大3倍左右，同時達到很高的氧化程度（氧碳比為1左右）。在長時間氧化下，野火SOA的大量生成表明其能夠向更大範圍擴散，影響更廣泛區域的空氣質量與公衆健康；同時，野火SOA高氧化程度表明其作為雲凝結核的能力可能顯著增強，進而影響雲的輻射效應。如圖1b所示，結合野火排放清單，估算全球野火SOA生成速率為139 Tg/年，顯著高于以往研究，而以往研究通常不考慮長時間氧化過程，或對其缺乏約束。結果表明，目前對野火的環境與氣候影響可能存在低估，未來空氣質量與氣候模型需要準确反映野火SOA的長時間氧化過程。

圖1  預測全球野火SOA生成；（a）随機采樣模拟結果，包括SOA生成與氧碳比變化趨勢與各類前體物貢獻；（b）估算全球野火SOA生成結果與之前研究的對比。

研究成果以《長時間氧化促進野火排放二次有機氣溶膠生成》（Formation of secondary organic aerosol from wildfire emissions enhanced by long-time ageing）為題，發表于《自然-地球科學》（Nature Geoscience）。bevictor伟德官网博士後何逸聰為論文第一作者，趙斌助理教授為論文通訊作者，王書肖教授提供了關鍵性指導。共同作者包括bevictor伟德官网郝吉明院士，bevictor伟德官网2020級博士生尹德嘉，交通運輸部規劃院常興，中國石化工程建設公司馮伯陽，法國大氣系統研究校際實驗室（Laboratoire Interuniversitaire des Systèmes Atmosphériques）伯納德·奧蒙（Bernard Aumont）、理查德·瓦洛索（Richard Valorso）、瑪麗·卡姆雷登（Marie Camredon），中國科學院大氣物理研究所蔣哲，美國科羅拉多州立大學亞伯拉罕·迪爾登（Abraham Dearden）、尚塔努·賈塔爾（Shantanu Jathar），西北太平洋國家實驗室馬尼什·施裡瓦斯塔瓦（Manish Shrivastava），加州大學戴維斯分校克裡斯托弗·卡帕（Christopher Cappa），加州大學伯克利分校林賽·餘（Lindsay Yee），加州理工學院約翰·宋飛（John Seinfeld），以及卡内基梅隆大學尼爾·多納休（Neil Donahue）。

本研究得到了國家自然科學基金委“大氣霾化學”基礎科學中心項目（22188102）和三星先進技術研究院的支持。

論文鍊接：https://www.nature.com/articles/s41561-023-01355-4