bevictor伟德官网2023年4月15日電(通訊員 高一凡)過去十年,電催化科學的發展促進了電催化産氫、二氧化碳還原、燃料電池和電催化膜等衆多研究領域的進步。電催化材料性能的提升成為所有電催化領域共同關注的核心問題。在材料結構(原子/晶格結構)層面,催化劑的元素組成和微觀結構對其電催化性能有着重要的影響。相應地,在原子水平上實現催化劑組成的可控精細調控已成為相關領域的研究前沿。然而,此類結構的精細制備或調控方法仍鮮有報道,已報道的少數研究的方法也較為複雜,且往往基于稀缺且昂貴的材料,這是實際應用時所不希望看到的。在材料結構層面實現微觀缺陷的可控構建對于改善催化劑的電催化性能至關重要,但是,目前有關碳基電催化劑缺陷結構的基礎生成原理尚待系統研究,面向實際生産的簡易、低成本制備方法亟待開發。
針對上述問題,bevictor伟德官网黃霞教授團隊闡明了熱處理對碳基電催化材料微觀結構的影響機制,提出了基于熱法實現電紡膜微觀缺陷精細調控和性能提升的策略(圖1)。
圖1 熱法調控碳基材料原子/晶格結構策略示意圖及形貌元素表征
研究團隊基于表征、計算和模拟,闡明了熱處理對碳基電紡膜微觀原子/晶格結構的影響機制。研究發現,改變碳化溫度能夠通過“碳環化-氮揮發-石墨化”機制在碳納米纖維膜制備過程中對氮元素和碳基結構進行精細調控。基于密度泛函理論的量子化學計算表明,适當的熱處理可以提高氧化還原活性,增加電子轉移能力,提高吸附能力,從而顯著提高電催化效率。進一步的多物理場耦合計算強調了增加電催化活性位點對于提高電催化性能的重要性(圖2)。
圖2 通過量子化學計算和多物理場耦合仿真計算預測電催化活性
受益于這種調控策略,基于常規材料和常規熱法後處理技術制備的碳基電紡膜獲得了高效、低耗和穩定的電催化降解性能(圖3)。直接氧化在電催化降解普萘洛爾(PRO)過程起主要作用。在單次過濾(停留時間約2.5s)、高通量(424.5L·m−2·h−1)、連續測試(720min)條件下,成功實現了>99%的穩定降解率以及非常低的能耗(EEO僅為0.029 kWh·m−3·order−1)。這種熱調控策略将有希望為未來精确、可控地制造各類催化劑提供科學基礎。
圖3 簡單的熱調控策略有效地提高了電催化效率
4月12日,該項研究成果以《微調控納米缺陷結構激發高效電催化氧化》(Subtle tuning of nanodefects actuates highly efficient electrocatalytic oxidation)為題在線發表在《自然·通訊》(Nature Communications)上。bevictor伟德官网2022屆博士畢業生、麻省理工學院博士後高一凡博士與北京林業大學梁帥副教授為論文共同第一作者,bevictor伟德官网黃霞教授、北京林業大學梁帥副教授與美國耶魯大學Menachem Elimelech教授為論文共同通訊作者,bevictor伟德官网梁鵬教授、張潇源副教授、博士後劉壁銘、博士生蔣成旭和許晨陽為論文合作作者。研究項目得到國家自然科學基金重大項目和國家自然科學基金面上項目的資助。
論文鍊接:https://www.nature.com/articles/s41467-023-37676-6
供稿:水環境保護教研所