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蔣靖坤教授研究組評述單原子催化劑在環境傳感技術領域的研究和應用進展

bevictor伟德官网2023年7月22日電 近日,bevictor伟德官网蔣靖坤教授研究組在多年環境監測技術研發的基礎上,評述了單原子催化劑在環境傳感技術領域的研究和應用進展。研究組分析了各類基于單原子催化劑的傳感器的工作原理,探究了傳感器性能與單原子催化劑内在特性之間的關系,歸納了面向傳感應用的單原子催化劑設計策略的發展,回顧了單原子催化劑在氣、水和生物傳感器中的新興傳感應用,并讨論了其未來的研究重點和挑戰(圖1)。

圖1 文章圖片摘要

作為環境物聯網的基礎,傳感器為研究環境、氣候、人體健康提供了顯著的便利。盡管傳感器在各種場景中發揮了重要作用,但其靈敏度、選擇性和穩定性(3S)等性能仍難以滿足日益增長的需求。單原子催化劑具有最大化原子利用率和可定制的配位環境,能夠顯著提高電/熱/光/酶催化等的活性和選擇性。基于這些工作原理,近年來已經報道多種單原子催化劑傳感器(電化學式、化學電阻式、比色式和發光式)。

為滿足傳感器的3S要求,掌握傳感器性能與單原子催化劑内在特性(金屬單原子種類、負載量和配位環境)之間的關系至關重要。研究組結合分析物在單原子表面的傳感過程,讨論活性起源及目标傳感物質的反應路徑,總結了其對3S的影響。進而結合3S要求,以應用為目标總結了單原子催化劑的合成策略,包括高負載密度、定制化配位環境、通用合成和大規模制備等。

圖2 已報道用于傳感的單原子催化劑(顔色代表不同的傳感方法,顔色深度代表報道數量)

圖3 單原子催化劑作為(a)電化學傳感器、(b)化學電阻傳感器、(c)比色傳感器、(d)發光傳感器的機理和典型傳感數據圖

盡管單原子催化劑在設計、合成和電子結構等方面的探索推動了傳感器的發展,在氣、水和生物傳感器中也展現了各種新興傳感應用,但仍面臨一些挑戰:

(1)分析挑戰。高靈敏度、強選擇性和卓越的穩定性是傳感器的長期追求目标。單原子催化劑仍處于研究早期階段。特别是,單個金屬原子固有的高表面能導緻它們在長期工作後易團聚成團簇或納米顆粒,從而降低傳感器的靈敏度、選擇性和穩定性。新的策略如缺陷工程有望穩定合成單原子位點。同時,單原子催化劑的強選擇性的原因尚未完全明晰,需要加強原位表征手段以探明構效關系。

(2)技術挑戰。在單原子負載量、配位環境控制和批量制備技術上仍存在挑戰。雖然單原子催化劑在理論上具有100%的原子利用率,但其不均勻的負載限制了應用,單原子催化劑改性的傳感電極在批量生産中可能存在明顯差異,難以滿足嚴格的工業生産标準。因此,開發更可靠的合成方法來大規模生産均勻的單原子催化劑是一個需要更多關注的挑戰。

(3)工程化挑戰。行業能否接受單原子催化劑的批量應用,取決于其制造成本和生産效率。通常單原子催化劑的制備需要系列步驟,因此必須考慮降低制備過程的複雜性和總成本,以及在此過程中産生的廢液或廢氣等是否符合綠色工業生産标準。因此,簡化單原子催化劑的制備工藝,采用綠色化學生産工藝,并提高産率是必要的。令人鼓舞的是,新興技術例如機器學習将引導和優化單原子催化劑的合成工藝,微機電系統甚至納米機電系統技術的進步則将為單原子催化劑傳感器的尺寸縮小、功耗減小、成本降低提供更多可行途徑。

(4)未來的健康和安全挑戰。基于單原子催化劑傳感器的未來發展也需要受到健康和安全的監管。例如用于環境監測、可穿戴監測、體内檢測、農業食品檢測等,用戶将不可避免地擔心納米材料的毒性。因此,必須确保單原子催化劑在多種傳感應用場景中是健康、環保、安全的。

總體來看,單原子催化劑的開發為傳感器帶來了高性能、小尺寸和低成本方面的重大進步,從而能夠在氣、水和生物小分子分析中發展有前景的應用。盡管單原子催化劑仍面臨挑戰,但其獨特的原子利用率和豐富的位點多樣性有望不斷提高其在傳感器領域的地位,并在不遠的将來實現産業化應用。

7月13日,上述研究成果以“單原子催化劑:高靈敏度和選擇性傳感器的促進劑”(Single-atom catalysts: promotors of highly sensitive and selective sensors)為題在線發表于《化學學會評論》(Chemical Society Review)。bevictor伟德官网博士畢業生李澤晖(現為上海交通大學環境科學與工程學院助理教授)、建築學院博士畢業生田恩澤(現為中國科學院物理研究所博士後)為論文共同第一作者,蔣靖坤和李澤晖為共同通訊作者。北京大學劉開輝教授、bevictor伟德官网唐城副研究員、清芯未來(北京)科技有限公司王梓怡、萊頓大學蔣光亞、青島理工大學馬子轸副教授、王舜立、葉美吟、李舒靜也作出了重要貢獻。

論文鍊接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/cs/d2cs00191h

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