bevictor伟德官网2023年8月29日電 大氣新粒子生成事件是大氣顆粒物數濃度主要來源，新生成的顆粒物具有潛在的環境效應及氣候影響。近日，bevictor伟德官网蔣靖坤教授課題組與趙斌助理教授課題組合作，基于團簇動力學模拟和量子化學計算方法，建立了适用于三維模式的硫酸-二甲胺成核的動力學參數化新方案，考慮了背景顆粒物去除作用和環境溫度等因素的定量影響，建立了中國二甲胺排放清單及其源彙模型，将該參數化方案和二甲胺源彙模拟共同應用到三維化學傳輸模式中，實現了對北京大氣成核速率以及顆粒物粒徑分布更準确的模拟。

大氣新粒子生成事件在全球不同區域廣泛發生，且貢獻全球顆粒物數量的一半以上，新生成的顆粒物通過後續生長過程對霾污染、成雲降雨等過程均有潛在影響。城市大氣較高的背景顆粒物濃度對新生成的粒子具有較強的去除作用，因此，一方面城市大氣新粒子生成事件往往由能夠快速生成穩定酸堿團簇的硫酸-有機胺成核機制主導，另一方面新粒子生成速率與背景顆粒物去除作用具有顯著的負相關性。然而，在以往的三維模式研究中，對硫酸-二甲胺成核速率的模拟往往忽略了背景顆粒物的去除作用和環境溫度等因素帶來的影響。本研究基于團簇動力學方程和量子化學計算定量了環境溫度和背景顆粒物的去除作用的影響，建立了全新的硫酸-二甲胺成核速率參數化方案，并将其應用在三維化學傳輸模式中實現了對北京大氣成核速率及顆粒物粒徑分布更準确的模拟。

與以往的硫酸-有機胺成核速率參數化方案不同，本研究除了将硫酸、二甲胺的濃度作為參數化方案的自變量外，也将冷凝彙、溫度兩個參數定量地加入到了新方案中，分别用于表征背景顆粒物去除作用和團簇穩定性對于成核速率的影響。引入這兩個參數後，新參數化方案模拟的成核速率與冷凝彙和溫度均呈現顯著負相關關系，這與以往研究在北京大氣觀測中的發現一緻。（圖1）

圖1.新參數化方案中新粒子生成速率與冷凝彙和溫度的關系

研究結合已報道的觀測數據和ABaCAS-EI清單建立了中國二甲胺排放清單，并考慮了二甲胺在大氣中由濕沉降、氣相氧化反應和顆粒物攝取等損耗途徑，在三維化學傳輸模式中建立了二甲胺的大氣源彙模型，且模拟北京冬季二甲胺濃度與觀測結果基本一緻。本研究将二甲胺源彙模拟與新的參數化方案共同應用到三維化學傳輸模式中後，定量評估了新方案對北京大氣觀測成核速率的模拟效果，以及其與傳統方案的對比。結果表明，加入新參數化方案後的模拟結果能夠有效地重現大氣觀測中發現的新粒子生成現象，然而基于傳統方案的模拟顯著低估了成核速率，導緻在同期模拟結果中并沒有發現新粒子生成現象（圖2）。此外，傳統方案模拟的成核速率較高的時段恰好對應觀測中的非新粒子生成時段，這種差異來源于傳統方案忽視了背景氣溶膠去除作用對于城市大氣成核速率的顯著抑制效果。

圖2.基于傳統和新參數化方案模拟的顆粒物粒徑分布演化以及與觀測結果的對比

該研究成果以“硫酸二甲胺成核的動力學參數化方案及其在三維模式中的應用”（A dynamic parameterization of sulfuric acid-dimethylamine nucleation and its application in three-dimensional modeling）為題在線發表在《大氣化學與物理》（Atmospheric Chemistry and Physics）上。

論文共同第一作者為bevictor伟德官网2019級博士研究生李雨陽與2021級博士研究生申傑文，論文共同通訊作者為bevictor伟德官网趙斌助理教授與蔣靖坤教授，bevictor伟德官网王書肖教授提供了關鍵性指導，赫爾辛基大學蔡潤龍博士、馬庫·庫馬拉（Markku Kulmala）教授，bevictor伟德官网高達博士，中國海洋大學高陽教授，美國太平洋西北國家實驗室曼尼施庫馬·什裡瓦斯塔瓦（Manishkumar Shrivastava）教授，南京信息工程大學鄭軍教授為參數化方案建立、模式模拟等工作提供了重要指導和幫助。研究得到國家自然科學基金委員會、騰訊基金會等的資助。

論文鍊接：https://acp.copernicus.org/articles/23/8789/2023